Em 1943 publica "Cinco Elegias". No mesmo ano ingressa na carreira diplomática, partindo em 1946 para Los Angeles como vice-cônsul. Vem à Europa em 1952 com o objetivo de estudar a organização dos festivais de Cannes, Berlim, Locarno e Veneza, tendo em vista a realização do festival de cinema em São Paulo. Ainda no mesmo ano, fixa-se em Paris, ocupando o cargo de segundo-secretário da embaixada.

A sua peça teatral "Orfeu da Conceição" (premiada em 1954, no IV Centenário da Cidade de São Paulo) serviu de base a um filme que em 1959 conquistou o 1º prêmio no Festival de Cannes. Mas o que certamente mais o marcou foi sua carreira de poeta e sua projeção adquirida por sua ligação com a Bossa Nova e o samba atual.

A sua poesia inicial denota certa impregnação religiosa, com poemas longos, de acentos bíblicos, mas que abandonou pouco a pouco em favor de sua tendência natural: a poesia intimista, pessoal, voltada para o amor físico, com uma linguagem ao mesmo tempo realista, coloquial e lírica.

Consagrado no movimento da Bossa Nova, compôs, junto com Tom Jobim, a música "Garota de Ipanema", símbolo de uma época, e Eu sei que vou te amar. Dentre outras parcerias musicais de Vinicius temos Baden Powell ("Samba em prelúdio"), Carlos Lyra ("Minha namorada"), Ary Barroso ("Rancho das namoradas"), Chico Buarque ("Valsinha"), e o seu "inseparável amigo" Toquinho. Com ele, Vinicius compôs diversas canções, como "Nilzete", "Tonga da Mironga do Kabuletê", "Tarde em Itapuã", "Samba da Rosa", dentre outras.

A banheira de sua casa era onde gostava de dar algumas entrevistas quando estava de muita preguiça, e sempre com um indispensável copo de uísque ao lado (onde tinha o carinhoso jeito de dizer que o uísque era o melhor companheiro do homem, era "um cachorro engarrafado"). Foi nesta mesma banheira que Vinicius morreu, no dia 9 de julho de 1980. Músico de muitos parceiros e homem de muitos casamentos, Vinicius de Moraes foi o Poeta Brasileiro, movido por muito amor à vida.